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1917年8月，陶行知应南京高等师范学校校长郭秉文之聘，提前回国，在南京高师主讲教育学、教育行政、教育史、教育心理等。1918年3月，任南京高等师范学校教务长；5月，南京高师成立教育专修科，任教育科主任。1919年，与刘伯明等组织南京学界联合会筹备会，同年当选为会长；作为南京高师代表参与新教育改进社、《新教育》月刊。1919年2月，发表《教学合一》，同年在南京高师将“教授法”改为“教学法”，不久为全国教育界所采用。4月，发表《第一流的教育家》，率先提出创造精神的教育思想。1920年夏，在南高师举办第一次暑期学校，为中国高等学校开办暑期学校之始。1921年，参加组织实际教育调查社；11月，从事全国教育联合会“中国新学制”起草工作。
1922年2月，陶行知任中华教育改进社主任干事。同年任中华教育改进社机关刊物《新教育》主编，并发表《我们对于新学制草案应持之态度》《评学制草案标准》《中国建设新学制的历史》。1923年7月，致函国立东南大学（南京高等师范学校于1921年改为国立东南大学）代理校长刘伯明，辞别东南大学，专任中华教育改进社总干事。参与发起成立中华平民教育促进会。被安徽旅宁同乡会、同学会所办南京安徽公学推为校长。先后谢绝被聘任为武昌高等师范学校（1928年改为国立武汉大学）校长、金陵大学校长的邀请，专事中华教育改进社工作及促进平民教育运动。1926年，在其创办的明陵小学召开的中华教育改进社第一次乡村教育联合研究会上，宣读《我们的信条》，提倡“生活教育”。1927年，在南京北郊晓庄创办晓庄师范。1930年4月，晓庄师范被查封，逃往日本。
1931年春，陶行知回国，在上海先后创办“山海工学团”“报童工学团”“晨更工学团”“流浪儿工学团”等。1933年，他与厉麟似、杨亮功等来自政学两界的知名人士在上海发起成立中国教育学会。
1939年，陶行知在陪都重庆创办育才学校。1946年1月，创办重庆社会大学；4月，筹备将育才学校迁沪及筹办上海社会大学。1946年7月25日，因脑溢血在上海去世，葬于南京晓庄。
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